近日，泛亚体育(集团)官方网站工程研究院辛志峰副教授在国际权威期刊《Advanced Science》上发表二氧化碳还原（CO₂RR）电催化最新研究成果。《Advanced Science》由Wiley出版社出版，为中科院一区Top期刊，2022年影响因子17.521。泛亚体育(集团)官方网站为论文第一完成单位，辛志峰副教授为论文第一作者和通讯作者，华南师范大学陈宜法教授为共同通讯作者。

（材料的结构设计及其在光辅助电催化CO₂RR中的应用示意图）

随着二氧化碳排放造成的环境问题日益严重，如何解决二氧化碳排放对人类的影响已经得到了越来越多的重视。在众多二氧化碳转化技术中，通过电催化将CO₂还原为高价值的化学品或燃料是具有应用前景的技术之一。而金属有机框架(MOFs)具有可调控的孔隙率、较大的比表面积、丰富的活性位点使得它可以成为电催化CO₂RR的理想平台，然而较差的电子传递效率限制了MOFs材料在CO₂电还原催化领域中的应用。如何增强MOFs材料在催化过程中的电子传递效率是提高CO₂电还原催化性能的关键问题。本研究通过六甲基次胺（HMTA）修饰卟啉基MOF材料提高CO₂RR催化过程中的电子传递效率进而提高电催化性能。

（材料在光辅助下和在黑暗条件下二氧化碳电还原催化性能的对比）

（催化机理研究和理论计算）

研究表明将富氮助剂（HMTA）引入到卟啉基MOF材料的孔道中，增强了催化中心与CO₂分子的相互作用。改性后的HMTA@MOF-545-Co对CO₂的吸附焓和CO₂电还原的催化效率均提高了2倍左右（FE_CO> 99%），阻抗值大大降低。在可见光照射下HMTA@MOF-545-Co显示了更优越的电催化性能(FE_CO≈100%，-0.7 V)，FE_CO值并在宽电位范围(-0.7 V ~ -1.1 V)内达到90%以上，表现出较高CO生成速率(5.11 mol m^-2h^-1，-1.1 V)和高能量利用效率 (70%，-0.7 V)，这些参数超过了大多数优异的电催化剂。HMTA的定向配位可以促进催化位点对CO₂的吸附/活化和电子转移，从而大大降低了决速步的能垒，将会促进多孔晶态材料在高效电催化CO₂RR领域的发展。

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202301261.

（撰稿：申克静 审核：王璐 徐新卫 张苒 杜飞）